Zmarł w wyniku niewydolności krążeniowo-oddechowej 30 czerwca 2002 w Uberabie w wieku 92 lat. Bliscy towarzysze Chico podkreślają, że wypełniła się jego własna przepowiednia, według której miał zginąć w chwili, gdy Brazylijczycy będą się radować, a kraj ogarnie niesprecyzowana celebracja, co miało skutkować tym, że jego odejście nie będzie bolesne. 30 czerwca Brazylia radowała się zwycięstwem w Mistrzostwach Świata FIFA 2002.
Praca Psychograficzna mały|prawo|Emmanuel kieruje ręką Chico. Psychografia Chico Xavier spisał około 450 książek metodą psychografii, z czego niewielka ich część została wydana dopiero po jego śmierci. Były to dzieła o tematyce religijnej, filozoficznej, romanse historyczne, powieści, wiersze, zbiory maksym i aforyzmów, poradniki. Jego przewodnikiem po świecie duchowym miał być Emanuel, który, według zapisków Chico, był w czasach rzymskich senatorem Publius Lentulus'em, później - w Hiszpanii - Ojcem Damianem, a dalej - profesorem na Sorbonie. Xavier nigdy nie przyznał się do autorstwa swych książek, uparcie twierdząc, że są one dziełem istot duchowych.