W 1832 roku zobowiązał się przetłumaczyć dzieło Zmierzch i upadek cesarstwa rzymskiego Gibbona na język niemiecki, za co miał otrzymać 75 marek. Jego celem było zdobycie pieniędzy na kupno konia. Po osiemnastu miesiącach skończył tłumaczyć dziewięć tomów (z dwunastu), lecz wydawca nie wydał nigdy tej pozycji. Moltke nie otrzymał więcej niż 25 marek, zdobył za to ogromną wiedzę z dziedziny historii.
Służba w armii Imperium Osmańskiego Moltke miał już okazję podróżować po południowych Niemczech i północnych Włoszech, a w 1835 roku po otrzymaniu awansu na kapitana, uzyskał sześciomiesięczny urlop w Europie południowo-wschodniej. Po krótkim pobycie w Konstantynopolu został poproszony przez sułtana Mahmuda II o zmodernizowanie armii Imperium Osmańskiego. Otrzymawszy zgodę z Berlina, przyjął ofertę. Dwa lata przebywał w Konstantynopolu, szkolił armię turecką i badał dla sułtana Konstantynopol i Dardanele. Odbył wiele wypraw po obu stronach cieśniny Bosfor, podróżował m.in. przez Wołoszczyznę, Bułgarię i Rumelię.