Przebieg misji O godz. 14:24 UTC nastąpił start z platformy startowej nr 19. Podczas odliczania zdarzyła się tylko jedna krótka przerwa, spowodowana koniecznością regulacji jednego z czujników. O 14:26 oddzielił się pierwszy stopień rakiety, zaś o 14:29 drugi. Tym samym Gemini 3 znalazł się na niskiej orbicie okołoziemskiej o parametrach: perygeum – 161 km, apogeum – 230,5 km. Zaraz po starcie Grissom zjadł kanapkę z wołowiną, którą Young przeniósł na pokład w jednej z kieszeni skafandra. W efekcie nowicjusz otrzymał od NASA ostrą reprymendę.
Podczas lotu nad Afryką astronauci wykonali dwa eksperymenty. Eksperyment z krwinkami powiódł się tylko częściowo – wyniki badań okazały się niejednoznaczne. Niedługo potem astronauci podjęli próby manewrowania pojazdem na orbicie. W trakcie przelotu nad Teksasem (USA) uruchomiono silniki systemu sterowania reakcyjnego statku kosmicznego. Pierwszy manewr został wykonany przez Grissoma i trwał 15 minut. Drugi miał miejsce w trakcie kolejnego obiegu Ziemi. Zmienił on orbitę statku. Perygeum zmieniło się nieznacznie, wynosząc 158 km, natomiast apogeum obniżono do 168 km. W ten sposób orbita stała się prawie kołowa. W trakcie drugiego okrążenia Grissom włączył małe silniki boczne, które spowodowały nieznaczne przesunięcie płaszczyzny orbity pojazdu, przesuwając ją o około 1,5 km.