Działania bojowe Piloci Legionu poprzez aktywny udział w walkach i testowanie w warunkach bojowych dostarczonego uzbrojenia nabywali doświadczenia, które zostało później wykorzystane podczas II wojny światowej. Przez Legion przewinęło się w sumie kilkanaście tysięcy żołnierzy, po jego utworzeniu stan osobowy to około 4500 ludzi. Straty wyniosły 298 zabitych i zmarłych z różnych przyczyn żołnierzy.
Legion walczył do ostatnich dni wojny i brał udział w bitwach o Madryt, Bilbao, Teruel oraz w bitwie nad Ebro. Stał się kuźnią niemieckich kadr wojskowych, głównie lotniczych, a przez jego szeregi przewinęło się wielu utalentowanych i znanych później niemieckich dowódców i lotników (m.in. Werner Mölders i Adolf Galland). Hiszpanie bardzo cenili profesjonalizm i wyszkolenie niemieckich ochotników, będących jednymi z najlepszych w Hiszpanii, odnosząc spore sukcesy na froncie.
Zbombardowanie Guerniki