Z powodu kontuzji pleców Johna Terry’ego Lampard większą część sezonu 2006/2007 grał jako kapitan. Zdobył także swoją 77. bramkę dla klubu i stał się najbardziej bramkostrzelnym pomocnikiem Chelsea, bijąc rekord Dennisa Wise. Lampard sezon zakończył z 21 golami we wszystkich rozgrywkach, w tym rekordowej liczbie sześciu bramek zdobytych w Pucharze Anglii. 6 stycznia 2007 roku w trzeciej rundzie tych rozgrywek w spotkaniu z Macclesfield Town strzelił natomiast swojego pierwszego hat-tricka dla Chelsea. W meczu ćwierćfinałowym z Tottenhamem Hotspur zdobył dwa gole wyrównując zarazem wynik z 3:1 na 3:3; został również wybrany najlepszym graczem rundy za ten występ. Po wygranym finale z Manchesterem United Lampard powiedział, że chciałby zostać w klubie „na zawsze”.