Dejmek starał się stworzyć żelazny repertuar, złożony z kanonu światowej (Sofokles, Molière, Shakespeare, Czechow) i polskiej klasyki (Słowacki, Mickiewicz, Norwid), najlepszego dramatu współczesnego, zbudować (przy pomocy krytyków teatralnych i historyków teatru) model organizacyjny teatru, jak i określić zadania Sceny Narodowej (np. kształcenie aktorów, tworzenie wzorców wymowy, gromadzenie dokumentacji teatralnej, prace wydawnicze). Dejmek, przesiąknięty ideami socjalistycznymi, zafrapowany schillerowskim teatrem popularnym i monumentalnym, sprawił, że scena Teatru Narodowego znalazła się w centrum polskiego życia artystycznego i szerzej – społecznego. Powstały m.in. Wilki z nocy Rittnera, w reżyserii Henryka Szletyńskiego, Grube ryby Bałuckiego w reżyserii Mariana Wyrzykowskiego. Dejmek wyreżyserował w Teatrze Narodowym m.in. Żywot Józefa Reja i Kordiana Słowackiego. Nie stronił też od tekstów współczesnych – wystawił m.in. Namiestnika Hochhutha, dramat odnoszący się do postawy Watykanu wobec zagłady Żydów w czasie II wojny światowej. Premiera Namiestnika odbyła się w kwietniu 1966, a zatem w kontekście konfliktu władz państwowych z Kościołem katolickim wokół obchodów Tysiąclecia Państwa Polskiego i Tysiąclecia chrztu Polski.
Sprawa Dziadów Dyrekcja Dejmka zakończyła się przedstawieniem Dziadów Adama Mickiewicza, które dały asumpt do tzw. „wydarzeń marcowych” – studenckiej i politycznej rewolucji w 1968 roku.