Kolejny singel, fairytale, został wydany 24 grudnia 2008 roku.
Wydanie pierwszego albumu studyjnego, zatytułowanego Seventh Heaven, który ukazał się 4 marca 2009 roku, zakończyło współpracę z serią anime Kara no kyōkai. Tego samego dnia ukazał się singel Lacrimosa, który został użyty jako ending anime Kuroshitsuji. 23 maja 2009 roku odbył się pierwszy zagraniczny koncert, wystąpiły gościnnie na konwencie Anime Boston w Stanach Zjednoczonych. Kolejnymi singlami wydanymi przez Kalafinę były storia (wydany w lipcu 2009 r.) i progressive (wydany w październiku 2009 r.).
2010–2011: Trasy koncertowe, Red Moon i After Eden 20 stycznia 2010 ROKU Kalafina wydały siódmy singel zatytułowany Hikari no senritsu, którego utwór tytułowy został użyty jako opening anime So ra no o to. Pierwsza trasa koncertowa, Kalafina LIVE TOUR 2010 〜progressive ＋〜, trwała od 2 do 9 lutego, koncerty odbyły się w Tokio, Osace i Nagoi. 17 marca ukazał się drugi album studyjny, Red Moon. Po wydaniu albumu zespół udał się w trasę "Kajiura Produce 3rd Anniversary LIVE TOUR"〜Kalafina LIVE 2010“Red Moon”〜 promującą płytę.
15 września ukazał się singel Kagayaku sora no shijima ni wa, którego tytułowy utwór został wykorzystany jako ending w ósmym odcinku anime Kuroshitsuji II.