Po referendum w sprawie wystąpienia Wielkiej Brytanii z Unii Europejskiej i rezygnacji Davida Camerona, wystartowała w wyborach na lidera Partii Konserwatywnej. 11 lipca 2016, po wyeliminowaniu i wycofaniu się pozostałych kandydatów, została ogłoszona liderem Partii Konserwatywnej.
Premier Zjednoczonego Królestwa Wielkiej Brytanii i Irlandii Północnej (2016–2019)
thumb|220px|Premier Wielkiej Brytanii Theresa May z prezydentem Rosji Władimirem Putinem podczas szczytu G20 w Hangzhou (wrzesień 2016) thumb|220px|Premier Wielkiej Brytanii Theresa May z premierem Indii Narendrą Modim podczas szczytu G20 w Hangzhou (wrzesień 2016) 13 lipca 2016, po złożeniu dymisji przez Davida Camerona i otrzymaniu misji tworzenia nowego rządu od królowej Elżbiety II, stała się drugą kobietą premierem po Margaret Thatcher, która pełniła urząd w latach 1979–1990.
20 lipca 2016 May odbyła pierwszą podróż zagraniczną jako premier Wielkiej Brytanii, odwiedzając Berlin, gdzie spotkała się z kanclerz Niemiec Angelą Merkel.