W latach 2005–2006 sprawował funkcję wiceprzewodniczącego PSD, w 2008 kandydował na funkcje jej przewodniczącego, przegrywając z Manuelą Ferreirą Leite. Po jej rezygnacji w 2010 został wybrany na nowego lidera socjaldemokratów, pokonując m.in. Paula Rangela. Do tego czasu pracował biznesie m.in. na kierowniczych stanowiskach w przedsiębiorstwach branży doradczej, a także zajmował się działalnością dydaktyczną.
Został kandydatem swojego ugrupowania na urząd premiera przed przedterminowymi wyborami w 2011. PSD zwyciężyła w tych wyborach, a Pedro Passos Coelho ponownie uzyskał mandat poselski. 15 czerwca prezydent Aníbal Cavaco Silva powierzył liderowi socjaldemokratów misję powołania nowego rządu. 16 czerwca Pedro Passos Coelho w imieniu swojego ugrupowania zawarł koalicję z Partią Ludową. 17 czerwca 2011 zaprezentował prezydentowi skład nowego rządu, a 21 czerwca został zaprzysiężony na urząd premiera.