Kariera reprezentacyjna W 2013 roku Layún został powołany przez selekcjonera José Manuela de la Torre na Złoty Puchar CONCACAF. Właśnie na tym turnieju, 11 lipca 2013 w wygranym 2:0 meczu fazy grupowej z Kanadą, zadebiutował w seniorskiej reprezentacji Meksyku. Podczas tych rozgrywek pełnił rolę podstawowego zawodnika swojej kadry, występując we wszystkich czterech spotkaniach, zaś meksykańska drużyna, złożona wówczas wyłącznie z graczy występujących na krajowych boiskach, odpadła z turnieju w półfinale. Premierowe gole w drużynie narodowej strzelił 28 maja 2014 w wygranym 3:0 sparingu z Izraelem, dwukrotnie wpisując się na listę strzelców. W tym samym roku znalazł się w ogłoszonym przez szkoleniowca Miguela Herrerę składzie na Mistrzostwa Świata w Brazylii, gdzie miał niepodważalne miejsce w wyjściowym składzie i rozegrał wszystkie możliwe mecze od pierwszej do ostatniej minuty – w fazie grupowej z Kamerunem (1:0), Brazylią (0:0) i Chorwacją (3:1) oraz w 1/8 finału z Holandią (1:2), notując bardzo udane występy.