Mając 30 lat wstąpił do klasztoru, w 1875 przyjmując święcenia przyjął imię Łazarz. Dwa lata później złożył ponownie śluby, został wyświęcony na hierodiakona i przyjął imię Nektariusz. Dzięki znajomości z patriarchą aleksandryjskim mógł podjąć studia teologiczne w Atenach, po ukończeniu których został wysłany do Kairu. Pełnił tam funkcję kapłana w kościele Agios Nikolaos (św. Mikołaja). W uznaniu jego wiedzy i zdolności organizacyjnych patriarcha aleksandryjski Sofroniusz IV wyświęcił go na arcybiskupa Pentapolis. Po roku arcybiskup Nektariusz był zmuszony ustąpić z urzędu na skutek intryg miejscowego duchowieństwa. Udał się do Aten, gdzie został wykładowcą teologii. Zajął się również wydawaniem publikacji, które uzyskały szeroki rozgłos.
W 1908, rezygnując z posady uniwersyteckiej osiadł na Eginie w monasterze Trójcy Świętej, który wcześniej sam założył i zbudował. Poświęcił się całkowicie życiu mnicha i pracy nad kolejnymi publikacjami. Zyskał sławę cudotwórcy i jasnowidza, do którego udawały się rzesze wiernych z całej Grecji.