Pomiędzy 6 a 9 lutego 1933 Mollison wykonał lot z Anglii do Brazylii w ciągu 3 dni i 12 godzin, w trakcie którego dokonał przelotu z Senegalu do Brazylii, nad południowym Atlantykiem, również samolotem Puss Moth. Stał się przy tym pierwszym człowiekiem, który przeleciał nad północnym i południowym Atlantykiem.

Następnie, Jim i Amy Mollisonowie podjęli próbę wspólnego lotu dookoła świata. Wystartowali z Walii 22 lipca 1933, lecz ich samolot DH-84 Dragon o nazwie „Seafarer” rozbił się przed lądowaniem w Connecticut w USA, na skutek czego odnieśli obrażenia. W październiku 1934 z kolei wzięli udział w wyścigu lotniczym MacRobertson Air Race, w celu pobicia rekordu lotu z Anglii do Australii. Ich samolot, dwusilnikowy de Havilland DH-88 Comet nazwany „Black Magic” prowadził w wyścigu, lecz zostali zmuszeni do wycofania się w Allahabadzie z powodu awarii – przerwania przewodu oleju.

Małżeństwo Mollisonów zaczęło przeżywać kryzys, jako powody wskazywane są współzawodnictwo małżonków w biciu tych samych rekordów (Amy pobiła rekord Jima czasu przelotu do Afryki Południowej w listopadzie 1932), oraz problem Jima z alkoholem i rozrywkowym stylem życia, a także nacisk