UFC W 2011 organizacja Strikeforce została kupiona przez Zuffa, właściciela m.in. konkurencyjnego UFC, a dwa lata później zakończyło swoją działalność. Zawodnicy z ważnymi kontraktami zostali przeniesieni do UFC - również Mousasi. W debiucie 6 kwietnia 2013 miał stoczyć pojedynek ze Szwedem Alexandrem Gustafssonem, lecz na kilka dni przed galą uległ kontuzji i jego miejsce zajął pochodzący z Albanii Ilir Latifi którego Mousasi pokonał na punkty. W latach 2014–2015 notował dotkliwe porażki z byłym mistrzem UFC Lyoto Machidą oraz w rewanżu z Souzą. 24 stycznia 2015 znokautował byłego dwukrotnego mistrza PRIDE FC Dana Hendersona w 1 minucie i 10 sekundzie pojedynku. Po porażce z rąk Uriah Halla we wrześniu 2015 zanotował trzy wygrane z rzędu m.in. nad Vitorem Belfortem, którego pokonał przez TKO.