W latach 1928–1943 był członkiem Komitetu Wykonawczego Międzynarodówki Komunistycznej.
W 1924 został wybrany do Reichstagu, pełniąc funkcję posła do 1933. Dwukrotnie (w 1925 i 1932), bez powodzenia startował w wyborach prezydenckich w Niemczech.
Po dojściu Adolfa Hitlera w styczniu 1933 do władzy, 3 marca (na dwa dni przed wyborami parlamentarnymi), Thälmann został aresztowany, więziony w Sachsenhausen w tak zwanym Zellenbau (oddział dla więźniów specjalnych), ponadto Moabicie, Hanowerze (od lata 1937 do sierpnia 1943) i Budziszynie (do sierpnia 1944). Po zamachu na Hitlera 20 lipca 1944 zamordowany (rozstrzelany) na jego osobisty rozkaz w obozie koncentracyjnym w Buchenwaldzie. Pochowany na Cmentarzu Centralnym Friedrichsfelde w Berlinie.
Upamiętnienie Na Kubie znajduje się wyspa Ernsta Thälmanna. W czasie hiszpańskiej wojny domowej (1936–1939) po stronie republikańskiej walczyły Brygada i Batalion im. Ernsta Thälmanna. Jego imieniem nazwano kilka miejscowości w Związku Radzieckim. Do września 1990 r. jego imię nosiła dzisiejsza ul. Wróbla w Gdańsku.
Przypisy