Real Valladolid W lecie 2009 roku FC Barcelona chciała pozyskać do swoich rezerw Diego Coste, ale on chciał grać w pierwszej drużynie. Dlatego został sprzedany do Realu Valladolid. Był częścią zapłaty za Sergio Asenjo. Atletico po sezonie mogło wykupić Coste za 1 mln €. Początkowo Costa miał konkurencję w postaci Alberto Bueno i Manucho. Wystąpił w 34 spotkaniach zdobywając 8 goli, ale Valladolid spadł z Primera División.
Powrót do Atlético Madryt W czerwcu 2010 roku Costa powrócił na Estadio Vicente Calderon i miał być zmiennikiem dla Diego Forlána i Sergio Agüero. Sezon zakończył z 28 występami w La Liga i 6 bramkami.
W trakcie przygotowań do sezonu 2011/12 Costa doznał poważnej kontuzji kolana, przez którą przegapił większą część sezonu.
23 stycznia 2012 roku został wypożyczony do Rayo Vallecano do końca sezonu. W pierwszych 3 występach strzelił 4 gole. Sezon zakończył z 10 bramkami w 16 występach.
25 maja 2013 roku Costa strzelił wyrównującą bramkę w spotkaniu derbowym z Realem Madryt w Pucharze Króla. Atletico wygrał mecz 2-1 i wygrało pierwszy raz z Realem od roku 1999 i wygrało dziesiąty Puchar Króla (drugą bramkę strzelił Miranda). Costa został też królem strzelców tego turnieju. Zdobył 8 bramek w 7 spotkaniach.