28 marca 1887 przeniesiony na katedrę ryską. Rozpoczął wówczas szeroko zakrojoną działalność na rzecz wzmacniania pozycji prawosławia na ziemiach łotewskich i estońskich: inicjował wznoszenie nowych cerkwi, organizował prasę cerkiewną, prowadził spotkania na tematy religijne, zakładał biblioteki i przyczynił się do powstania dwóch żeńskich klasztorów: monasteru Trójcy Świętej i św. Sergiusza z Radoneża w Rydze oraz Piuchtickiego Monasteru Zaśnięcia Matki Bożej. Za swoje zasługi dla Rosyjskiego Kościoła Prawosławnego otrzymał 15 maja 1893 godność arcybiskupa.
4 października 1897 przeniesiony na katedrę kazańską i swijaską. Również w tej eparchii rozwinął szeroką działalność misyjną, ukierunkowaną na pozyskiwanie nowych wyznawców prawosławia spośród lokalnych społeczności muzułmańskich, jak również staroobrzędowców. W 1901 nagrodzony prawem noszenia brylantowego krzyża na kłobuku.
8 lutego 1903 przeniesiony na katedrę charkowską, gdzie również prowadził działania na rzecz kształcenia prawosławnych misjonarzy, zakładał szkoły duchowne, biblioteki oraz