Ewangelizacji Narodów, którą kierował wówczas kardynał Crescenzio Sepe.
7 października 2010 Benedykt XVI mianował go przewodniczącym Papieskiej Rady Cor Unum, koordynującej działalność charytatywną Kościoła. Zastąpił na tym stanowisku niemieckiego kardynała Paula Josefa Cordesa. Dwa tygodnie później ogłoszona została decyzja o jego kreacji kardynalskiej. Biret kardynalski odebrał podczas konsystorzu 20 listopada 2010.
24 listopada 2014 papież Franciszek mianował go prefektem Kongregacji ds. Kultu Bożego i Dyscypliny Sakramentów. Zastąpił na tym stanowisku kard. Antonio Cañizaresa Lloverę – mianowanego metropolitą Walencji. 20 lutego 2021 papież Franciszek przyjął jego rezygnację z pełnionego urzędu.
3 maja 2021 podczas konsystorza papież Franciszek podniósł go do rangi kardynała prezbitera. W związku z tym awansem już nie ogłosi ewentualnego wyboru nowego papieża, który ogłasza najstarszy kardynał diakon.
8 kwietnia 2021 papież Franciszek mianował go członkiem Kongregacji ds. Kościołów Wschodnich.
Brał udział w konklawe 2013, które wybrało papieża Franciszka oraz w konklawe 2025, które wybrało papieża Leona XIV. Przed konklawe 2025 był wymieniany w gronie papabili. 15 czerwca 2025, w związku z ukończeniem 80 lat utracił prawo do udziału w konklawe.