Nowy karabin był podobnie jak karabin Dreysego bronią odtylcową, ale miał dwie cenne zalety: spłonka była umieszczona centralnie u podstawy naboju (w karabinie Dreysego spłonka znajdowała się pod pociskiem, co wymuszało stosowanie bardzo długiej iglicy) komora nabojowa była uszczelniona kauczukową wkładką, dzięki czemu nie występowała ucieczka gazów prochowych przez zamek (rozwiązanie podobne do stosowanego w artylerii tzw. uszczelniacza Bange'a).
Karabin był zasilany amunicją 11 × 67 mm. Były to naboje w łusce papierowej, elaborowane 5,5 g prochu czarnego, o masie pocisku 24,5 g. Nowe karabiny zostały użyte po raz pierwszy podczas bitwy pod Mentaną 3 listopada 1867 roku. W następnych latach karabin Chassepot Mle1866 stał się podstawową bronią francuskiej piechoty. W czasie wojny francusko-pruskiej (1870-1871) karabiny Chassepota okazały się zdecydowanie lepsze od karabinów Dreysego. Były bardziej niezawodne i miały większy zasięg.