W 1954 roku utworzony został Związek Ludności Angoli, na czele którego stanął Holden Roberto. Organizacja skupiała członków plemienia Kongo i miała prozachodni oraz konserwatywny charakter. Związek został przekształcony w 1964 roku w Narodowy Front Wyzwolenia Angoli (FNLA). W 1956 z kolei powstał Ludowy Ruch Wyzwolenia Angoli (MPLA) z Agostinho Neto jako liderem. MPLA głosił hasła niepodległościowe i lewicowe, choć zrzeszał wszystkie grupy etniczne, to większość jego członków wywodziła się z plemienia Mbundu. W 1960 roku Związek Ludności Angoli i MPLA zawarły porozumienie o współpracy. W 1961 roku MPLA przeprowadziła pierwszą antyportugalską akcję zbrojną, w 1962 roku natomiast wybuchło antykolonialne powstanie Związku Ludności Angoli w północnej Angoli. Pokonani powstańcy ze Związku Ludności Angoli wycofali się na teren Zairu. W 1962 roku utworzyli w Kinszasie Rewolucyjny Rząd Angoli na Wygnaniu z Holdenem Roberto jako premierem. Rząd na uchodźstwie uzyskał poparcie Organizacji Jedności Afrykańskiej. W 1964 roku MPLA wznowił działania zbrojne w Angoli. Wydarzenia te uważane są za początek wojny o niepodległość. W 1965 roku powstał Front Wyzwolenia Enklawy Kabindy (FLEC), na jego czele stanął Luis Ranque Franque. Grupa ta domagała się oderwania bogatej w ropę naftową Kabindy od reszty Angoli.