Grał też pupila w sztuce Alana Bennetta Męska historia i na West Endzie jako Guy w spektaklu Szkoła Buddy’ego u boku Christiana Slatera i Arthura Darvilla.

Mając 26 lat był najmłodszym aktorem, który został obsadzony w roli jedenastego Doktora w brytyjskim serialu science-fiction Doktor Who (2005). Drugim najmłodszym był Peter Davison, który został obsadzony w roli Doktora mając 29 lat.

W 2015 roku pojawił się na 23. miejscu listy najlepiej ubierający się mężczyzn w Wielkiej Brytanii, magazynu „GQ”.

Życie prywatne Od maja 2010 do stycznia 2013 był związany z Daisy Lowe, córką lidera zespołu Bush Gavina Rossdale’a. W czerwcu 2014 związał się z aktorką Lily James. Rozstali się pod koniec 2019.

Smith deklaruje się jako ateista oraz fan klubu piłkarskiego Blackburn Rovers F.C. Cytował swój ulubiony zespół, Radiohead, jako inspirację.

Filmografia Filmy Rok Nazwa filmu Rola Uwagi 2008 Najpierw strzelaj, potem zwiedzaj młody Harry scena usunięta 2009 Together Rob krótkomatrażowy 2010 Womb Thomas 2011 Christopher and His Kind Christopher Isherwood 2012 Bert and Dickie Bert Bushnell 2013 Cargese – reżyser;