we wrześniu 1963 napisali swój pierwszy autorski przebój „As Tears Go By”, który nagrała Marianne Faithfull i który stał się pierwszą piosenką duetu notowaną w pierwszej dziesiątce UK Singles Chart. Wkrótce pisanie tekstów stało się stałym elementem pracy Richardsa i Jaggera, którzy tym razem poświęcali się głównie tworzeniem dla The Rolling Stones – Richards najczęściej wymyślał motyw przewodni piosenki, a Jagger dopisywał resztę tekstu, ale niektóre utwory artyści pisali samodzielnie. Richards napisał riffy i ścieżki melodyczne do wielu szlagierów zespołu, jak np. „Paint It, Black”, „Angie”, „Sympathy for the Devil”, „Gimme Shelter”, „Jumping Jack Flash”. Według własnych słów, lunatykując przez sen, miał nagrać na magnetofonie muzykę do utworu „(I Can’t Get No) Satisfaction”.

W 1967 był świadkiem wystąpień studentów w Rzymie.

Pod koniec lat 60. zaczął eksperymentować z nowymi, bądź mało znanymi efektami muzycznymi, jak np. granie na otwartym stroju gitary. Wystąpił też w kilku filmach o The Rolling Stones.

W latach 80. rozpoczął udaną karierę solową w odpowiedzi na płyty wydawane przez Micka Jaggera. Wydał łącznie dwa wysoko oceniane przez krytyków albumy studyjne oraz jeden koncertowy.