8 lipca 1962 miała miejsce jego chirotonia na biskupa kurskiego i biełgorodzkiego, w której jako konsekratorzy wzięli udział metropolita leningradzki i ładoski Pimen, arcybiskup jarosławski i rostowski Nikodem, arcybiskup możajski Leonid, biskup dmitrowski Cyprian oraz biskup talliński i estoński Aleksy II. W 1968 otrzymał godność arcybiskupią. Od 1971 był metropolitą krutickim i kołomieńskim. Z katedry odszedł w 1977 z powodu pogorszenia stanu zdrowia (przeszedł zawał serca), na własną prośbę. Zmarł dwa lata później w czasie Świętej Liturgii w dniu Paschy.
W raportach Urzędu ds. Wyznań Serafin (Nikitin) wymieniany jest jako jeden z najbardziej lojalnych wobec władz radzieckich hierarchów Rosyjskiego Kościoła Prawosławnego, podporządkowujący się „we wzorowy sposób” zarządzeniom ograniczającym działalność Cerkwi, dyscyplinujący na każde żądanie Urzędu duchownych uznanych za nielojalnychD. Pospielovsky: The Russian Church under the Soviet regime 1917–1982. Crestwood-New York: St. Vladimir's Seminary Press, 1984, s. 415–416. .