Rok później po raz pierwszy wystąpił w filmie, grając epizodyczną rolę w Notting Hill. Przełom w jego karierze nastąpił w roku 2000, kiedy na antenie Channel 4 zadebiutowała Księgarnia Black Books, serial wymyślony i napisany przez Morana oraz innego Irlandczyka, Grahama Linehana. Moran występował w nim także jako aktor, wcielając się w kluczową dla fabuły postać Bernarda Blacka, neurotycznego Irlandczyka o generalnie bardzo nieprzyjaznym stosunku do innych ludzi, prowadzącego w Londynie tytułową księgarnię. W latach 2001 i 2005 Moran i Linehan zostali dwukrotnie wyróżnieni Nagrodą Telewizyjną BAFTA za najlepszy scenariusz komedii sytuacyjnej.
W 2004 miał swoją premierę jego kolejny program estradowy, z którym występował także poza Wyspami Brytyjskimi – we Włoszech i USA. Kolejne dwie trasy odbył w latach 2005 i 2008, na rok 2011 została zaś zaplanowana jeszcze jedna. Owocem każdej z nich było także wydanie jego występów na DVD. W przeprowadzonym przez Channel 4 plebiscycie znalazł się w gronie 15 najwybitniejszych komików w historii brytyjskiego stand-upuThe 100 Greatest Stand-Ups, channel4.com , 2010-04-11 [dostęp 2011-04-15].