3 września 1923 aresztowany metropolita Cyryl pisemnie przekazał biskupowi Atanazemu nadanie mu tytułu biskupa spasskiego. W grudniu tego samego roku hierarcha objął jako locum tenens zarząd eparchii kazańskiej i swijaskiej. Od jesieni 1926 tytułował się jako biskup czeboksarski. W 1929 otrzymał godność arcybiskupa, zaś 7 maja 1929 został arcybiskupem kazańskim i swijaskim. W konflikcie między metropolitą Cyrylem (Smirnowem) a locum tenens Patriarchatu Moskiewskiego Sergiuszem (Stragorodskim) poparł tego drugiego, nie zgadzając się w ślad za metropolitą Cyrylem poprzeć nie wspominających. W okresie zarządzania eparchią kazańską przez arcybiskupa Atanazego na jej terytorium, podobnie jak w całym ZSRR, doszło do masowej likwidacji parafii prawosławnych przez władze stalinowskie. Jeszcze w 1929 zamknięto wszystkie monastery. Duchowny starał się zadbać o zachowanie jak największej liczby czynnych cerkwi, wyświęcał dla nich nowych duchownych, przyjmował kapłanów powracających z obozów i zsyłek.