Wśród utworów z lat 60. wyróżnia się grupa dzieł wokalno-instrumentalnych opartych na poezji Federico Garcii Lorki: Night Music I (1963), cztery księgi Madrigals (I i II - 1965, II i IV - 1969), Songs, Drones and Refrains of Death (1968), Night of the Four Moons (1969) oraz Ancient Voices of Children (1970).
Dzieła Crumba cechuje myślenie archetypiczne. Kompozytor sięgał do kulturowych archetypów ludzkiej egzystencji przybranych w poetyckie symbole, a za ich pośrednictwem - do sfery kosmicznego uniwersum. Łączył figury dźwiękowe i ich projekcję (ruch w wymiarze wertykalnym, horzontalnym i ukośnym) z fizycznym czasem i przestrzenią. Środkom muzycznym nadał znaczenie daleko wykraczające poza obszar materii dźwiękowej (np. wyobrażenie Słońca czy ulubionego toposu poetyckiego Lorki - Księżyca).
Symbolikę kompozycji Crumba uwydatnia ich wieloznaczna strona graficzna, nawiązująca do XIV- i XV-wiecznej symbolicznej piktografii (tzw. eye-notation).
Crumb eksplorował mało znane obszary brzmienia (efekty gry wewnątrz fortepianu, użycie przystawek mikrofonowych, instrumenty egzotyczne), tzw. polifonię barw.