Tam jednak, w sezonie 2009/10 radził sobie z zespołem dość słabo i w grudniu 2009 roku został zwolniony ze stanowiska trenera Realu Saragossa. Po tej przygodzie Marcelino miał przerwę w trenowaniu. Dopiero w lutym 2011 roku znalazł nową pracę, ponownie obejmując Racing Santander. Zdołał on uchronić drużynę przed spadkiem z Primera División ostatecznie zajmując 12. miejsce w tabeli. Po sezonie nie zdecydował się jednak kontynuować tam pracy i objął drużynę Sevilli FC. Tam w sezonie 2011/12 radził sobie z drużyną dość kiepsko i w lutym 2012 roku został zwolniony ze stanowiska trenera Sevilli FC. W styczniu 2013 roku został trenerem piłkarzy Villarrealu CF. Udało mu się wywalczyć z zespołem awans do Primera División z 2. miejsca w tabeli Segunda División. W sezonie 2013/14 zespół pod jego wodzą zajął 6. miejsce w tabeli Primera División i zakwalifikował się do Rundy Play-off Ligi Europy UEFA. W sezonie 2014/15 Marcelino po raz pierwszy poprowadził zespół w europejskich pucharach. Prowadzony przez niego Villarreal zdołał dojść do 1/8 finału Ligi Europy. W rundzie Play-off pokonali bardzo pewnie, 7:0 w dwumeczu FK Astanę. W Fazie grupowej zajęli 2. miejsce w grupie awansując do 1/16 Finału. W grupie rywalizowali z Borussią Mönchengladbach, FC Zürich i Apollonem Limassol. W 1/16 finału pokonali 5:2 w dwumeczu Red Bull Salzburg.