W latach 1913–1914 (z powodu powtarzania łaciny) i 1917–1918 Frassati był uczniem prowadzonej przez jezuitów prywatnej szkoły , gdzie dołączył do Apostolstwa Modlitwy, a jego przewodnikiem duchowym był Pietro Lombardi.
W 1918 zdał maturę i przystąpił do zgromadzenia marianów oraz do lokalnej konferencji Stowarzyszenia Miłosierdzia Św. Wincentego a Paulo, angażując się na polu społecznym i charytatywnym. Wziął udział w założeniu katolickiego tygodnika społecznego „Il Momento”, który ukazywał się od stycznia 1919 w Forlì. Studiując inżynierię mechaniczną ze specjalnością górniczą na Politechnice Królewskiej w Turynie, działał od 1919 w dwóch sekcjach Włoskiej Akcji Katolickiej: w (FUCI), gdzie należał do koła im. Cesarego Balba i we Włoskiej Młodzieży Katolickiej (GCI), a także w ruchu skautowym. Jego pasją, przekazaną mu przez ojca, był alpinizm.
Od 1920 odwiedzał ojca w Niemczech. W Berlinie poznał pioniera duszpasterstwa wielkomiejskiego Carla Sonnenscheina, który zaprosił go do udziału w katolickim kole robotniczo-studenckim, a za jego pośrednictwem we Fryburgu Bryzgowijskim – przyszłego teologa jezuickiego Karla Rahnera, u którego rodziny mieszkał ucząc się języka niemieckiego.