W 1966 zdecydowała się opuścić zakon, co tłumaczyła kryzysem wiary. W tle miał miejsce także konflikt z przełożonymi z zakonu dotyczący jej kontraktu z wytwórnią muzyczną. Przy podpisywaniu umowy z Philips Records Deckers zgodziła się na niekorzystne dla niej warunki, zgodnie z którymi dochód ze sprzedaży albumów trafiał nie do niej, a na konto klasztoru, który posiadał również prawa do jej pseudonimów artystycznych.
Deckers próbowała kontynuować karierę muzyczną początkowo pod nowym pseudonimem Luc Dominique. W swoich nowych piosenkach zaczęła umieszczać treści jawnie polityczne, feministyczne i krytykujące Kościół katolicki. W latach 70. wydała również trzy albumy z piosenkami dla dzieci. W 1982 nagrała ponownie swój największy przebój Dominique w wersji disco. Nie udało się jej jednak powtórzyć swojego sukcesu z lat 60.
Jeanine Deckers przyjaźniła się z Annie Pécher, którą poznała na obozie skautowskim w 1959. Po opuszczeniu zakonu Deckers przez wiele lat mieszkała razem z Pécher w jednym mieszkaniu, co było źródłem plotek dotyczących ich relacji. Deckers zaprzeczała, że z Pécher łączy ją coś więcej niż bliska przyjaźń, jednak jej biografka, Catherine Sauvat, twierdzi, że kobiety przez pewien czas utrzymywały kontakty seksualne.