Czując silną potrzebę ekspresji, Moore wraz z przyjaciółmi zaczął tworzyć własny magazyn komiksowy – zin „Embryo”. W 1974 poznał swoją przyszłą żonę Phyllis, z którą ma dwie córki. W 1979 rozpoczął pracę dla pisma muzycznego „Sounds”, gdzie pod pseudonimem Curt Vile pisał i ilustrował detektywistyczny komiks Roscoe Moscow. Używał także innych pseudonimów – m.in. Translucia Baboon i Brilburn. W tym okresie działał w środowisku underground comix, czerpiąc inspiracje z twórczości artystów takich jak Leo Baxendale, Robert Crumb, Will Eisner, Kim Deitch, Winsor McCay, Gilbert Shelton czy S. Clay Wilson.
Wczesne lata 80. przyniosły Moore’owi przełom. Tworzył wówczas dla magazynów takich jak „Doctor Who Weekly” oraz „2000 AD”, gdzie stworzył serie takie jak Ballad o Halo Jones, Skizz i D.R. & Quinch. W 1982 odświeżył postać klasycznego brytyjskiego superbohatera Marvelmana (znanego w USA jako Miracleman) na łamach magazynu „Warrior”. W jego interpretacji tytułowy bohater był dziennikarzem w średnim wieku, który zapomniał o swojej przeszłości jako superczłowiek.