Jesienią tego roku Árni Magnússon wyjechał na Islandię i nie widział się z żoną kolejne trzy lata.
W 1712 roku opuścił po raz ostatni Islandię i wiosną następnego roku dotarł do Kopenhagi. W 1714 roku przeniósł się wraz z żoną do jednego z uniwersyteckich mieszkań dla profesorów. W 1720 roku jego kolekcja została wysłana do Danii. Od następnego roku przez cztery lata był zastępcą bibliotekarza biblioteki uniwersyteckiej. W Nowy Rok 1725 roku Frederik Rostgaard stracił stanowisko kustosza tajnego archiwum i Árni Magnússon przejął jego obowiązki, pełniąc je do końca swojego życia bez formalnej nominacji.
Jego kolekcja w sporej części spłonęła w pożarze Kopenhagi, który wybuchł wieczorem 20 października 1728 roku. Gdy Árni Magnússon dowiedział się rankiem 21 października o zagrożeniu jego biblioteki, próbował ratować ją wraz ze sługami i dwoma Islandczykami, Jónem Ólafssonem i późniejszym biskupem Finnurem Jónssonem. Książki i meble załadowane na wozy usiłowali wyprowadzić przez zatłoczone ulice do domu Hansa Beckera.