4 września 1940 papież Pius XII bullą Sollemnibus Conventionibus wyniósł diecezję São Paulo de Loanda do godności arcybiskupstwa i metropolii. Jednocześnie zmienił nazwę na obecną. W dniu tym nastąpiły również zmiany terytorialne nowej archidiecezji. Przyłączono do niej dwie zlikwidowane jednostki i odłączono dwie właśnie erygowane. Były to: jednostki przyłączone: prefektura apostolska Dolnego Konga w Kubango misja „sui iuris” Lunda jednostki odłączone: diecezja Nowej Lizbony (obecnie archidiecezja Huambo) diecezja Silva Porto (obecnie diecezja Kwito-Bié)
W wyniku rozwoju Kościoła katolickiego w Angoli archidiecezja luandzka sześciokrotnie traciła część terenów na rzecz nowo powstałych diecezji. Z omawianego arcybiskupstwa wyodrębniły się: 25 listopada 1957 – diecezja Malanje (obecnie archidiecezja Malanje) 14 marca 1967 – diecezja Carmona i São Salvador (obecnie diecezja Uije) 10 sierpnia 1975 – diecezja Ngunza (obecnie diecezja Sumbe) 2 lipca 1984 – Diecezja Kabinda 26 marca 1990 – diecezja Ndalatando 6 czerwca 2007: