25 listopada 2021 kolejny raz został ministrem sprawiedliwości, dołączając do rządu, na czele którego stanął wówczas Nicolae Ciucă.
12 czerwca 2023 został po raz drugi pełniącym obowiązki premiera, gdy Nicolae Ciucă złożył rezygnację w ramach realizacji umowy koalicyjnej. Wykonywał je do 15 czerwca tegoż roku, gdy nowym premierem został Marcel Ciolacu. W jego utworzonym wówczas gabinecie Cătălin Predoiu objął urzędy wicepremiera oraz ministra spraw wewnętrznych. W 2024 został wybrany w skład Senatu. W grudniu tego samego roku pozostał na dotychczasowych funkcjach rządowych w drugim gabinecie Marcela Ciolacu.
W lutym 2025 powierzono mu pełnienie obowiązków przewodniczącego Partii Narodowo-Liberalnej (gdy dotychczasowy p.o. przewodniczącego Ilie Bolojan przejął wykonywanie obowiązków prezydenta). 6 maja 2025, w związku z dymisją Marcela Ciolacu, po raz trzeci został pełniącym obowiązki premiera. Wkrótce po wyborach prezydenckich Ilie Bolojan przejął od niego pełnienie obowiązków przewodniczącego PNL. Obowiązki premiera wykonywał do 23 czerwca 2025.