Obejmują gminy: Przedbórz, Wielgomłyny, Masłowice, Żytno – powiatu radomszczańskiego w województwie łódzkim oraz gminy: Kluczewsko i Krasocin – powiatu włoszczowskiego, Fałków i Słupia Konecka – powiatu koneckiego oraz Łopuszno – powiatu kieleckiego w województwie świętokrzyskim. Południowy fragment Przedborza wchodzi w granice Przedborskiego Obszaru Chronionego. Do największych jednostek osadniczych należą miasto Przedbórz, wsie Oleszno i Góry Mokre. Pozostałe miejscowości są niewielkie z zabudową rozproszoną wśród pól lub ciągnącą się wzdłuż dróg.
Położenie fizycznogeograficzne Przedborski Park Krajobrazowy leży na pograniczu pasa wyżyn i nizin, w obrębie Wyżyny Małopolskiej. Od północy graniczy bezpośrednio z Wzniesieniami Południowomazowieckimi, leżącymi w obrębie Nizin Środkowopolskich.
Park leży w środkowej części makroregionu zwanego Wyżyną Przedborską, która stanowi północno-zachodni fragment podprowincji Wyżyna Środkowomałopolska w prowincji Wyżyna Małopolska.
W krajobrazie Parku dominuje Pasmo Przedborsko-Małogoskie, będące przedłużeniem Gór Świętokrzyskich i jednocześnie jego osią. Pilica, która płynie południkowo, stanowi zachodnią granicę Przedborskiego Obszaru Chronionego Krajobrazu.