Po dwóch udanych sezonach na Bermudach Smith został zawodnikiem amerykańskiego New England Revolution. Niebawem został podstawowym piłkarzem drużyny i w Major League Soccer po raz pierwszy wybiegł na boisko w wyjściowym składzie 4 czerwca 2005 w zremisowanym 1:1 meczu z Kansas City Wizards, zdobywając wówczas także pierwszego gola dla Revolution. W nowej drużynie początkowo był ustawiany jako napastnik, lecz w późniejszym czasie szkoleniowiec Steve Nicol zaczął umieszczać go na lewym skrzydle. W pierwszych rozgrywkach, 2005, wygrał z Revolution konferencję wschodnią i dotarł do finału MLS, zdobywając tytuł wicemistrzowski. W dwóch kolejnych sezonach zajmował drugie miejsce w konferencji i kolejne razy zostawał wicemistrzem MLS. Ponadto w 2007 roku zdobył krajowy puchar Stanów Zjednoczonych – US Open Cup, natomiast w 2008 roku wygrał rozgrywki SuperLigi.