Wkrótce potem Wolffsohn opracował i wydał inicjowane przez Herzla wezwanie do narodu żydowskiego, aby zbierać środki finansowe na osadnictwo żydowskie w Palestynie. Wynik odezwy był słaby, a zebrana kwota okazała się niewielka. Wolffsohn związał się wówczas z Leonem Kellnerem i Johannem Kremenezkim, publikując zebrane pisma Herzla oraz otaczając opieką jego dzieci. Na Siódmym Kongresie Syjonistycznym, który odbył się w 1905 roku w Bazylei, Wolffsohn został wybrany drugim prezydentem Światowej Organizacji Syjonistycznej. Obowiązki te pełnił do 1911 roku. Zajmował on „pozycję pośrodku” pomiędzy czysto politycznym i praktycznym syjonizmem. Między innymi zaprojektował flagę Izraela. W 1907 roku udał się do Rosji, gdzie spotkał się z premierem Piotrem Stołypinem, jak również z ówczesnym rosyjskim ambasadorem w Konstantynopolu Grigorijem Zinowjewem. Rozszerzając dalej swoją działalność publiczną, udał się na Węgry, gdzie spotkał się z hrabią Gyula Andrássy. Starał się zapewnić przetrwanie ruchu syjonistycznego w obu krajach. W kolejnych latach odbył kilka podróży do Imperium osmańskiego, usiłując uzyskać kolejne zezwolenia i ułatwienia dla żydowskiej kolonizacji Palestyny. Negocjacje z tureckim rządem przerwała rewolucyjna działalność nacjonalistycznego ruchu Młodoturków.