W 1952 został powołany do United States Army. Z powodu służby wojskowej Mays nie zagrał w 266 meczach. W 1954 powrócił do zawodowego baseballu i ze średnią uderzeń 0,345 i 46 zdobytymi home runami, został wybrany MVP National League. W tym samym sezonie New York Giants zwyciężyli w World Series pokonując Cleveland Indians 4–0. Dwa lata później wstąpił do Klubu 30–30 zdobywając 36 home runów i 40 skradzionych baz. W 1962 Giants (od 4 lat z siedzibą w San Francisco) przegrali World Series z New York Yankees w siedmiu meczach. Trzy lata później został po raz drugi w karierze wybrany MVP.
22 września 1969 Mays zdobył 600. home runa w karierze. 10 lipca 1970 został dziesiątym baseballistą w historii, który wykonał 3000 uderzeń w Major League Baseball. W maju 1972 w wieku 41 lat przeszedł do New York Mets, w którym zakończył karierę. 23 stycznia 1979 został członkiem Galerii Sław Baseballu.