3 lipca 1960 został szefem PCE. Kierował partią z Paryża, a do Hiszpanii wrócił dopiero po śmierci gen. Franco w 1975. W sierpniu 1968 potępił interwencję wojsk Układu Warszawskiego w Czechosłowacji. W latach 70. stał się zwolennikiem eurokomunizmu (współtwórca tej gałęzi ideologii) i zwolennikiem pojednania z demokratami, socjalistami i reformistami z obozu Franco. Po 1976 poparł wprowadzenie ustroju parlamentarnego w Hiszpanii. Zaprzyjaźnił się z królem Juanem Carlosem i z premierem Adolfo Suarezem. W 1977 został wybrany do Kongresu Deputowanych. Poparł przystąpienie Hiszpanii do NATO i EWG. W 1982 odstąpił od eurokomunizmu, wywołując tym rozłam w PCE. W tym samym roku przestał pełnić funkcję sekretarza generalnego partii. W 1985 został usunięty z PCE, po czym założył własną partię o nazwie Partido de los Trabajadores de España-Unidad Comunista – Partia Pracujących Hiszpanii – Jedność Robotnicza, której przewodniczącym był do 1991.
Zmarł w 2012 roku w wieku 97 lat.