W 1923 roku wyemigrował do Brytyjskiego Mandatu Palestyny. W 1925 roku został członkiem Rady Dyrektorów Żydowskiego Funduszu Narodowego, koordynując pomoc finansową dla osadnictwa żydowskiego w Palestynie. Przeciwstawił się Białej księdze z 1939, która zmniejszała liczebność żydowskiej imigracji i ograniczała możliwości dalszej kolonizacji Ziemi Izraela. Sprzeciwiał się także koncepcji podziału Palestyny na dwa odrębne państwa: żydowskie i arabskie. Wezwał do obywatelskiego nieposłuszeństwa wobec brytyjskich władz mandatowych i odmowy współpracy z Brytyjczykami. Zasiadał w radzie dyrektorów Banku Mizrachi. W międzyczasie angażował się w badania rabiniczne i prowadził działalność wydawniczą. Był prezesem Talmudical Encyclopedia (wydał dwa pierwsze tomy), a od 1939 roku redaktorem hebrajskiej gazety HaTzofe ukazującej się w Tel Awiwie. Pisał liczne artykuły na tematy talmudyczne do różnych czasopism w Palestynie. Po proklamacji niepodległości Izraela w dniu 14 maja 1948 roku, rabin Bar-Ilan zorganizował komitet rabiniczny, który zajął się zbadaniem problemów prawnych nowego państwa w świetle religijnego prawa żydowskiego. Założył instytut na rzecz wydania nowej pełnej edycji Talmudu. Był także ministrem religii.