Jeszcze w tym samym roku dała kilka koncertów (Bossa Nova Velha, Velha Bossa Nova) po czym wyjechała z rodzinnego miasta do Rio de Janeiro.
W 1965 zadebiutowała w studio nagraniowym, uczestnicząc w nagraniu piosenki „Sol Negro”, zaśpiewanej w duecie z Marią Bethânią, skomponowanej przez brata tej ostatniej, Caetano Veloso; piosenka znalazła się na debiutanckim albumie Bethânii. Gal Costa nagrała następnie, już pod własnym nazwiskiem, pierwsze single, wydane przez RCA Records: „Eu vim da Bahia” i „Sim, foi você”. W roku następnym artystka uczestniczyła w 1. Rio International Music Festival, ale bez powodzenia.
Pierwszy album Gal Costy, Domingo, został wydany w 1967 przez wytwórnię Philips Records. Był to również debiut płytowy Caetano Veloso. Jedna z piosenek z tego albumu, „Coração Vagabundo”, stała się hitem. Gal Costa nagrywała dla wytwórni Philips (która później przekształciła się w PolyGram) aż do 1983.