Lata 60. W 1961 Roberto Carlos nagrał swój pierwszy album, Louco por Você (3500 sprzedanych egzemplarzy w ciągu roku). Artysta przyjął propozycję wytwórni CBS, zmieniając swój styl na młodzieżowy. Zaczął pisać piosenki wspólnie z kompozytorem i tekściarzem Erasmo Carlosem, który był jego najważniejszym współpracownikiem przez wiele kolejnych lat. Pierwszymi hitami duetu stały się: „Splish Splash” (będący przeróbką piosenki Bobby Darina) oraz „Parei na Contramão”, obie wydane w 1963 w albumie Splish Splash, który sprzedał się w ilości 7500 egzemplarzy, co wówczas było ilością znaczącą. Wydany w 1964 kolejny album É Proibido fumar umocnił pozycję Roberto Carlosa na brazylijskim rynku płytowym. W ślad za tym przyszły zaproszenia do programów telewizyjnych i radiowych oraz propozycja występów w Argentynie, wysunięta przez CBS. W tym samym roku album É Proibido fumar został wydany w hiszpańskiej wersji językowej (jako Es Prohibido fumar) w Argentynie. Rządząca Brazylią wojskowa junta nie zgodziła się jednak na dystrybucję tej wersji albumu w Brazylii, ponieważ język hiszpański był tu kojarzony jako język Fidela Castro i Che Guevary.