W 1960 Witalij Sołomin zaczął grać w filmach. Zadebiutował w filmie Starsza siostra, gdzie zagrał rolę Kiriłła. Następnie przyjął rolę Żenii w filmie Kobiety. Zagrał również w Dauriji (1971) Wiktora Triegubowicza, opowiadającej o losach zabajkalskich Kozaków w czasach rewolucji październikowej i wojny domowej.
Często grał w filmach Igora Maslennikowa. W 1982 zagrał w Damie pikowej, a w 1985 w Zimowej wiśni. Rosjanie pamiętają go jednak przede wszystkim jako pomocnika najsłynniejszego detektywa wszech czasów w jedenastu częściach Przygód Sherlocka Holmesa i doktora Watsona (1979–1986) w reżyserii Maslennikowa. Brał udział w nagraniu programu telewizyjnego Markiza.
Chorował na serce. 24 kwietnia na scenie Teatru Małego w pierwszym akcie spektaklu Witalij Sołomin zasłabł, po czym został przewieziony do szpitala, gdzie 27 maja zmarł. Pochowany został w Moskwie na cmentarzu Wagańkowskim.
Rodzina Pierwsza żona: aktorka Natalja Władimirowna Rudna (1960-1962, rozwód) Druga żona: Marija Antoninowa Leonidowa (od 1970 do jego śmierci), córki: Anastasija i Jelizawieta