W roku 1819 musiał opuścić wyspę w związku z problemami zdrowotnymi i udał się do Londynu na pokładzie Lady Raffles.
Anglia W Londynie Horsfield podtrzymywał kontakt z Sir Stamfordem Rafflesem i został opiekunem muzeum Kompanii Wschodnioindyjskiej na Leadenhall Street, gdzie jego zwierzchnikiem był Charles Wilkins. Został mianowany kuratorem muzeum i pozostał na tym stanowisku do swojej śmierci 24 lipca 1859 r. Horsfield interesował się geologią, botaniką, zoologią w równym stopniu jak entomologią. Znaczący wpływ na niego miał William Sharp Macleay i jego system klasyfikacji zwierząt. Horsfield był członkiem Towarzystwa Królewskiego w Londynie (1828) oraz członkiem Towarzystwa Linneuszowskiego w Londynie (1820), którego później został wiceprezydentem. Został mianowany asystentem sekretarza Towarzystwa Zoologicznego w Londynie podczas jego utworzenia w 1826 r. W roku 1833 był współzałożycielem Królewskiego Towarzystwa Entomologicznego w Londynie. Od 1851 był członkiem zagranicznym Królewskiej Holenderskiej Akademii Sztuk i Nauk. Horsfield zmarł w swoim domu w Camden Town i został pochowany w Chelsea na cmentarzu należącym do Kościoła braci morawskich.