W maju 2005 podjął pierwszą samodzielną pracę trenerską, w czwartoligowym zespole Sportivo Belgrano i prowadził go przez następne półtora roku, opuszczając stanowisku w grudniu 2006. Wówczas po raz kolejny wyjechał do Meksyku, gdzie w ekipie Club Atlas z Guadalajary został asystentem swojego byłego przełożonego z Morelii, Tomása Boya. W 2008 roku wrócił do Talleres, gdzie był asystentem różnych szkoleniowców, przez krótki czas pełniąc też rolę tymczasowego trenera pierwszej drużyny, grającej wówczas w drugiej lidze argentyńskiej.
W lutym 2009 Bustos ponownie został asystentem Tomása Boya, tym razem w meksykańskim Monarcas Morelia, którego barwy reprezentował już jako piłkarz. Tam współpracował z nim przez następne trzy i pół roku, w 2010 roku triumfując w rozgrywkach SuperLigi, zaś podczas seezonu Clausura 2011 zdobywając tytuł wicemistrza Meksyku. Posadę tę opuścił w połowie 2012 roku, równolegle do odejścia Boya, lecz ostatecznie pozostał w klubie, zostając szkoleniowcem drugoligowej filii Morelii – Neza FC. Prowadził ją przez kolejne kilka miesięcy, nie odnosząc większych sukcesów, zaś w lutym 2013 zastąpił swojego rodaka Rubéna Omara Romano na stanowisku szkoleniowca Morelii.