W 1586 r. Gesualdo poślubił swoją kuzynkę, Donnę Marię d’Avalos, córkę markiza Pescara. Dwa lata później rozpoczął się romans Marii z Fabrizio Carafa, księciem Andrii, utrzymywany w tajemnicy przez kolejne dwa lata. W dniu 16 października 1590 r. w Palazzo San Severo w Neapolu, kiedy Gesualdo był rzekomo na polowaniu, para kochanków nie podjęła wystarczających środków ostrożności i kiedy wrócił on niespodziewanie do pałacu, złapał ich na gorącym uczynku i zamordował oboje, wystawiając później ciała na widok publiczny przed pałacem. Miał świadomość, że jako książę, nie będzie za to ścigany przez prawo, lecz z obawy przed zemstą rodziny żony lub jej kochanka, schronił się w swoim zamku w Venosie.

Pod koniec swego życia popadł w chorobę psychiczną, z której się już nie wyleczył. Choroba była tak silna, że wyciął własnoręcznie cały las wokół swojego zamku. Zmarł w odosobnieniu na zamku w Avellino.