większość dzieł sztuki została przekazana na zasadzie wypożyczenia do Biblioteki Kongresu oraz do Corcoran Gallery of Art.
XX wiek thumb|240px|Dział sztuki nowoczesnej i współczesnej Smithsonian American Art Museum W 1906 roku Harriet Lane, siostrzenica 15. prezydenta Stanów Zjednoczonych Jamesa Buchanana wymusiła na sądzie federalnym ważną decyzję o uznaniu zbiorów Smithsonian jako Narodowej Galerii Sztuki (National Gallery of Art). Przyjęcie takiej nazwy sprawiło, że na poczet kolekcji zaczęły wpływać duże dary. Wśród nich znalazła się kolekcja Johna Gellatly oraz obrazy amerykańskich impresjonistów i pejzażystów ze szkoły z Barbizon, należące do Williama T. Evansa.
Kiedy w 1937 z inicjatywy Kongresu Stanów Zjednoczonych została założona galeria sztuki National Gallery of Art, dotychczasowe muzeum o tej nazwie zmieniło ją na National Collection of Fine Arts; pod tą nazwą placówka funkcjonowała do roku 1968.
W roku 1957 siedzibą muzeum stał się dawny budynek Urzędu Patentowego, uratowany w ostatniej chwili przed wyburzeniem i decyzją Kongresu Stanów Zjednoczonych przeznaczony na potrzeby kolekcji. W 1968, po gruntownym remoncie, muzeum zostało otwarte dla publiczności.