Od 1949 regularnie występował gościnnie na małym ekranie w serialach telewizyjnych, zanim został obsadzony w roli sierżanta Andre Fodora w dramacie fantastycznonaukowym Podbój kosmosu (Conquest of Space, 1955). Rola przestępcy Garlanda Humphreya „Reda” Lyncha w dreszczowcu neo-noir Blake’a Edwardsa Próba terroru (1962) z Lee Remick przyniosła mu nominację do Złotego Globu dla najlepszego aktora drugoplanowego. Przez cztery sezony od 17 września 1965 do 11 kwietnia 1969 grał rolę Artemusa Gordona w serialu CBS Dziki dziki Zachód (The Wild Wild West), za którą w 1969 był nominowany do nagrody Emmy. W odcinku serialu NBC Najwięksi bohaterowie Biblii (Greatest Heroes of the Bible) – pt. Ofiara Abrahama (Abraham’s Sacrifice, 1979) wystąpił jako Zingar.
17 czerwca 1941 zawarł związek małżeński z Muriel B. Weiss, która zmarła 15 marca 1965 na nowotwór złośliwy. Mieli troje dzieci – syna George’a oraz dwie córki – Phyllis i Rebeccę. 10 września 1967 poślubił Olavee Lucile Parsons.
3 lipca 1981 Martin w wieku 61 lat doznał śmiertelnego zawału serca po grze w tenisa na ranczu tenisowym San Vincente w klubie hrabstwa San Diego w Ramona w Kalifornii.