Jej pierwszy album studyjny, True Romance, wydany został 12 kwietnia 2013 i dotarł do 85. miejsca na UK Albums Chart. Nazwa albumu pochodzi od nazwy filmu Quentina Tarantino o tym samym tytule z roku 1993. Wydawnictwo zostało pozytywnie odebrane przez krytyków osiągając średni wynik 77/100 na Metacritic. W czerwcu wokalistka potwierdziła, że pracuje nad swoim drugim albumem. Przy jego tworzeniu współpracowali z nią Weezer, John Hill, duet producencki StarGate i Rostam Batmanglij z Vampire Weekend. We wrześniu wspierała amerykański zespół rockowy Paramore w ich trasie koncertowej w Wielkiej Brytanii. thumb|lewo|270x270px|Charli XCX na koncercie VMA (2014) W lutym 2014 piosenkarka wystąpiła gościnnie w piosence „Fancy” Iggy Azalei oraz w późniejszym teledysku nagranym do tego utworu. Teledysk ten wzorowany był na filmie Clueless z Azaleą przedstawiającą postać Cher Horowitz (oryginalnie graną przez Alicię Silverstone) i Charli XCX przedstawiającą Tai Frasier (oryginalnie graną przez Brittany Murphy). W maju piosenka „Fancy” zajęła pierwsze miejsce w notowaniu Billboard Hot 100, będąc pierwszym singlem numer jeden na tej liście dla obu artystek. Również w maju tego roku piosenkarka skomponowała piosenkę „Boom Clap” do ścieżki dźwiękowej filmu Gwiazd naszych wina.