W 2000 roku, nakładem Hodder & Stoughton, Toyah wydała swoją biografię Living Out Loud. Kontynuowała aktorstwo teatralne, a w 2002 roku wzięła udział w trasie koncertowej gwiazd muzyki lat 80., Here and Now. W 2003 roku wydała EP-kę Velvet Lined Shell niezależnie przez swoją własną wytwórnię Vertical Species Records, którą poprzedził maxi singel „Little Tears of Love”. W tym samym roku wzięła udział w brytyjskim reality show I'm a Celebrity...Get Me Out of Here!, w którym została wyeliminowana jako piąta. W 2004 roku ponownie koncertowała w ramach zbiorowej trasy Best of the 80s. Na początku 2005 roku pojawiła się w kolejnym reality show w brytyjskiej telewizji, I’m Famous and Frightened!, a następnie wydała drugą książkę, Diary of a Facelift, poświęconą jej własnym doświadczeniom z chirurgią plastyczną. Książka spotkała się ze skrajnymi opiniami i dużym zainteresowaniem. Pod koniec roku ukazało się koncertowe DVD Wild Essence: Live in the 21st Century.