7 marca 2019 wydał piosenkę „Two of Us”, w której śpiewa o mamie. 31 stycznia 2020 wydał debiutancki album studyjny pt. Walls. Promował go singlami „Kill My Mind”, „Don’t Let It Break Your Heart”, „We Made It” i tytułowym. 11 lipca 2020 oświadczył, że zakończył współpracę z Syco Records.
W maju 2021 roku ogłosił podpisanie umowy z wytwórnią BMG na wydanie swojego drugiego albumu. 31 sierpnia 2022 roku Tomlinson ogłosił, że jego drugi album pt. Faith in the Future ukaże się 11 listopada 2022 roku. Pierwszy singiel z albumu, „Bigger Than Me”, ukazał się 1 września 2022 roku. Faith in the Future stał się pierwszym solowym albumem Tomlinsona, który zadebiutował na 1. miejscu na liście UK Albums Chart. W Stanach Zjednoczonych płyta zadebiutowała na 5. miejscu na liście Billboard 200.
Film dokumentalny „All of Those Voices”, opisujący jego osobistą podróż od bycia członkiem One Direction do kariery solowej, został wydany 22 marca 2023 roku, reżyserem filmu był Charlie Lightening.
Swoją drugą solową trasę koncertową, Faith in the Future World Tour, rozpoczął w Ameryce Północnej w maju 2023 roku, w tym samym roku wystąpił również w Europie, a w 2024 roku w Azji, Australii i Ameryce Łacińskiej.