W 1843 roku ostatni prywatny właściciel zamku, Tadeusz Turkuł, sprzedał zamek gminie miejskiej, a następnie ulokowano tam koszary wojska austriackiego. Od tego czasu przez prawie 100 lat zamek był obiektem należącym do wojska. W 1865 roku wojsko austriackie w pobliżu pałacu zamkowego zbudowało nowe koszary dla 55 pułku piechoty i 13 Galicyjskiego Pułku Ułanów (budynki zniszczono w 1944 r.). W 1873 i 1875 roku zamek został uszkodzony przez pożary, ale został odbudowany. W 1879 roku hrabia Wiktor Baworowski podarował Tarnopolowi swoją rodzinną bibliotekę (Biblioteka Baworowskich), której część miasto umieściło na zamku.
W 1914 roku, w trakcie I wojny światowej, zamek został zajęty przez wojsko rosyjskie, które skoszarowało w nim żołnierzy. W dniu 21 lipca 1917 roku Rosjanie uciekając przed Niemcami podpalili zamek. W okresie II RP ruinę zamku objęło Wojsko Polskie, które od 1926 do 28 marca 1931 roku przeprowadziło odbudowę zamkuM. G., Odbudowa zamku hetmana Tarnowskiego w Tarnopolu przez 54 p.p., Polska Zbrojna nr 115 z 28 IV 1931 r., s. 5.. W zabudowaniach zamkowych mieściła się Szkoła Podchorążych Rezerwy 12 Dywizji Piechoty przy 54 Pułku Piechoty Strzelców Kresowych w TarnopoluWiesław Olczak, 12 Dywizja Piechoty. Warszawa, Edipresse Polska SA, 2017, seria: Wielka Księga Piechoty Polskiej 1918–1939. Tom 12, s.